תקופת ההכשרה כסוכן כללה תרגילי חידוד זיכרון, עיקוב והתחמקות, צילום ומיקרופילמים, הסתגלות לשטח ולאוכלוסייה ערבית, לימוד התפילה, הקוראן ומנהגי האיסלאם, ביקור במסגדים ואימוץ הניב הסורי. כהן נבחר לשמש מרגל בסוריה ולצורך כך נבנה לו סיפור כיסוי: הוענקו לו השם "כאמל אמין ט'אבת" וזהות בדויה של איש עסקים שהתגורר בארגנטינה והחליט לשוב למולדתו.
כהן הודיע לנדיה, שבמסגרת עבודתו עליו להביא חלקי חילוף לכלי נשק ישראלים; הנסיעה ה"קצרה" שלו לבואנוס איירס נמשכה שמונה חודשים. הוא נטמע בקהילה הסורית-לבנונית בארגנטינה, הכיר את מנהיגיה והצטייד במכתבי המלצה, שעתידים היו לסייע לו לחדור למוקדי השלטון בדמשק.
באוגוסט 1961 עזב כהן את ארגנטינה, ולאחר מספר חודשים בישראל, הפליג בינואר 1962 מאיטליה לביירות בדרכו לדמשק. על סיפון האונייה התחבר כהן למהגר אחר ששב לסוריה, ובאמצעותו התחיל לטוות קשרים בקרב האליטה הסורית. במברקו הראשון מדמשק דיווח כהן על ברית הנרקמת בין סוריה לעירק, ובהמשך העביר ידיעות בדבר עסקות נשק ותגבור כוחות בצבא הסורי.
במארס 1962, לאחר ביקור בארץ, שב כהן לדמשק והמשיך במשימת החדירה לצמרת הפוליטית המקומית. באותם חודשים התחוללה הפיכה צבאית בסוריה ומפלגת הבעת' עלתה לשלטון - מה שעתיד להביא לאחר שמונה שנים ל-54 שנות שלטונם של חאפז אסד ו
בשאר אסד. רבים מאנשי המפתח במפלגה היו מכרים וידידים שלו, ומכאן החלה התקרבותו למעגל מקבלי ההחלטות בסוריה.
במהלך שנות שירותו העביר אלי לידי מפעיליו מעל 100 מברקים, שהכילו מידע חשוב במיוחד לביטחון ישראל. המידע כלל חומר מדיני וצבאי רגיש, דיווחים על מוקדי הכוח, מינויים ויחסים פנים-מפלגתיים, תוכניות, עסקות, אופן שיתוף הפעולה עם המשטר הסובייטי, פריסת הצבא, ביצוריו וסדרי הכוחות בכלל וברמת הגולן בפרט. כהן יצר מפות עם תרשימים מדויקים של מצבורי הדלק של הצבא הסורי ודיווח על תנועות המטוסים.
בשנת 1964 החלו הסורים לקדם את התוכניות להטיית מי הירדן, על-מנת לפגוע באספקת המים הסדירה לישראל ולגרום משבר משמעותי. בשובו לדמשק, באחד הנשפים של האליטה הסורית החדשה, הוא דובב את הקבלן שבנה את מתקן ההטיה. בזכות הפרטים שדלה ממנו והעביר לארץ, הצליח צה"ל להשמיד את כל ציוד ההטיה, ובכך נכשל הפרויקט. הסורים ניסו ליזום חבלות במפעל המוביל הארצי באמצעות חוליות חבלה פלשתיניות, אולם צה"ל הצליח לסכל גם מזימה זו הודות למידע שסיפק כהן.
כפעיל לכאורה במפלגה, מנאמני הנשיא אמין אל-חאפז, שיתפו קציני צבא בכירים את כהן במידע רגיש וחיוני והזמינו אותו לסיורים בבסיסים, במטרה לקדם את הקריירה שלהם. לפעמים סמכו עליו כל כך, עד שמסרו לו פרטים על טעויות צבאיות מביכות שאפילו חאפז לא שמע עליהן.
למידע שהעביר כהן על הטנקים, המטוסים והתותחים החדשים שרכשו הסורים ועל פריסת הצבא בגולן, הייתה השפעה מכרעת על ניצחון ישראל בזירה הצפונית במלחמת ששת הימים, שנתיים לאחר מותו. עצתו לסורים לנטוע עצי אקליפטוס למטרות הסוואה סביב ביצוריהם ברמה, סייעה לכוחותינו לאתרם במדויק.